Szeroko zakrojona rozbudowa funkcjonalności programu ONETEP
Kierownik projektu: Jacek Dziedzic
Politechnika Gdańska
Wydział Fizyki Technicznej i Matematyki Stosowanej
Gdańsk
Data otwarcia: 2011-02-01
Streszczenie projektu
Projekt realizowany jest dzięki finansowaniu szeregu grantów brytyjskiej EPSRC:
- EP/G055882/1: Development of wide-ranging functionality in ONETEP, 2009-2012.
- EP/J015059/1: A platform for future development and application of the ONETEP software, 2012-2017.
- eCSE001-004: A pinch of salt in ONETEP’s solvent model, 2014-2015.
- EP/K039156/1: SI2-CHE: Development and Deployment of Chemical Software for Advanced Potential Energy Surfaces, 2013-2017.
- EP/P02209X/1: Excitations in Complex Environments: Multiphysics embedding for large scale electronic structure, 2017-2020.
- EP/S003053/1: The Faraday Institution (subprojekt FIRG003: Multiscale Battery Modelling), 2018-2021.
Projekt obejmuje rozwój funkcjonalności pakietu obliczeniowego ONETEP (Order-N Electronic Total Energy Package), który realizuje liniowo skalującą się metodę teorii funkcjonału gęstości (linear-scaling DFT) bazującą na formalizmie macierzy gęstości. Podejście takie, w odróżnieniu od konwencjonalnych technik DFT, które skalują się sześciennie wraz z rozmiarem układu, oferuje skalowanie liniowe, co umożliwia znaczne rozszerzenie zakresu badanych układów (z maks. kilkuset do nawet kilkudziesięciu tysięcy atomów). Technika ta pozwala zatem badać np. białka w środowisku wodnym czy elektrody grafitowe zanurzone w elektrolicie, bez konieczności radykalnego "przykrajania" układu, które wymuszałyby metody konwencjonalne.
Badania prowadzone są we współpracy z University of Southampton, University of Cambridge, Imperial College London oraz University of Warwick; a w ramach zakończonego już grantu EP/K039156/1, również we współpracy z University of California, Berkeley.
W ramach projektu opracowano i zaimplementowano w programie ONETEP między innymi: techniki pozwalające na pracę w otwartych warunkach brzegowych, technikę rozpuszczalnika kontynualnego (implicit solvent), liniowo skalującą się wymianę w ujęciu Hartreego-Focka (oraz liniowo skalujące się hybrydowe funkcjonały korelacyjno-wymienne) oraz techniki QM/MM z wykorzystaniem potencjałów polaryzowalnych. Obecnie gros prac koncentruje się wokół problemu uwzględnienia elektrolitu w rozpuszczalniku modelowanym technikami kontynualnymi (implicit Poisson-Boltzmann solvation). Prace te mają na celu zwiększenie atrakcyjności techniki ONETEP w teoretycznych badaniach ogniw paliwowych.
Prowadzone w CI TASK obliczenia mają na celu walidację opracowywanych metod teoretycznych oraz wykorzystywane są w badaniach aplikacyjnych korzystających w opracowanych metod.
- EP/G055882/1: Development of wide-ranging functionality in ONETEP, 2009-2012.
- EP/J015059/1: A platform for future development and application of the ONETEP software, 2012-2017.
- eCSE001-004: A pinch of salt in ONETEP’s solvent model, 2014-2015.
- EP/K039156/1: SI2-CHE: Development and Deployment of Chemical Software for Advanced Potential Energy Surfaces, 2013-2017.
- EP/P02209X/1: Excitations in Complex Environments: Multiphysics embedding for large scale electronic structure, 2017-2020.
- EP/S003053/1: The Faraday Institution (subprojekt FIRG003: Multiscale Battery Modelling), 2018-2021.
Projekt obejmuje rozwój funkcjonalności pakietu obliczeniowego ONETEP (Order-N Electronic Total Energy Package), który realizuje liniowo skalującą się metodę teorii funkcjonału gęstości (linear-scaling DFT) bazującą na formalizmie macierzy gęstości. Podejście takie, w odróżnieniu od konwencjonalnych technik DFT, które skalują się sześciennie wraz z rozmiarem układu, oferuje skalowanie liniowe, co umożliwia znaczne rozszerzenie zakresu badanych układów (z maks. kilkuset do nawet kilkudziesięciu tysięcy atomów). Technika ta pozwala zatem badać np. białka w środowisku wodnym czy elektrody grafitowe zanurzone w elektrolicie, bez konieczności radykalnego "przykrajania" układu, które wymuszałyby metody konwencjonalne.
Badania prowadzone są we współpracy z University of Southampton, University of Cambridge, Imperial College London oraz University of Warwick; a w ramach zakończonego już grantu EP/K039156/1, również we współpracy z University of California, Berkeley.
W ramach projektu opracowano i zaimplementowano w programie ONETEP między innymi: techniki pozwalające na pracę w otwartych warunkach brzegowych, technikę rozpuszczalnika kontynualnego (implicit solvent), liniowo skalującą się wymianę w ujęciu Hartreego-Focka (oraz liniowo skalujące się hybrydowe funkcjonały korelacyjno-wymienne) oraz techniki QM/MM z wykorzystaniem potencjałów polaryzowalnych. Obecnie gros prac koncentruje się wokół problemu uwzględnienia elektrolitu w rozpuszczalniku modelowanym technikami kontynualnymi (implicit Poisson-Boltzmann solvation). Prace te mają na celu zwiększenie atrakcyjności techniki ONETEP w teoretycznych badaniach ogniw paliwowych.
Prowadzone w CI TASK obliczenia mają na celu walidację opracowywanych metod teoretycznych oraz wykorzystywane są w badaniach aplikacyjnych korzystających w opracowanych metod.
Publikacje
- J. Dziedzic, H. Helal, C-K Skylaris, A Mostofi, M Payne, Minimal parameter implicit solvent model for ab initio electronic structure calculations, Europhys. Lett. 95, (2011) 43001
- NDM Hine, J Dziedzic, PD Haynes, C-K Skylaris C-K, Interactions in Finite Systems treated with Periodic Boundary Conditions: Application to Linear-Scaling Density Functional Theory, J. Chem. Phys 135, (2011) 224107
- Jacek Dziedzic, Stephen J. Fox, Thomas Fox, Christofer S. Tautermann, Chris-Kriton Skylaris, Large-scale DFT calculations in implicit solvent?A case study on the T4 lysozyme L99A/M102Q protein, International Journal of Quantum Chemistry --, (2012) --
- Jacek Dziedzic, Stephen J. Fox, Thomas Fox, Christofer S. Tautermann, Chris-Kriton Skylaris, Large-scale DFT calculations in implicit solvent -- A case study on the T4 lysozyme L99A/M102Q protein, International Journal of Quantum Chemistry 113 iss 6, (2013) 771-785
- Jacek Dziedzic, Quintin Hill, Chris-Kriton Skylaris, Linear-scaling calculation of Hartree-Fock exchange energy with non-orthogonal generalised Wannier functions., Journal of Chemical Physics 139 (21), (2013) 214103
- Stephen J. Fox, Jacek Dziedzic, Thomas Fox, Christofer S. Tautermann, and Chris-Kriton Skylaris, Density functional theory calculations on entire proteins for free energies of binding: Application to a model polar binding site, PROTEINS: Structure, function, bioinformatics 82, (2014) 3335-3346
- V. Vitale, J. Dziedzic, S. Dubois, H. Fangohr, C-K. Skylaris, Anharmonic infrared spectroscopy through the Fourier transform of time correlation function formalism in ONETEP, J. Chem. Theory. Comput. 11 (7), (2015) 3321-3332
- E Poli, JD Elliott, LE Ratcliff, L Andrinopoulos, J Dziedzic, NDM Hine, AA. Mostofi, C-K. Skylaris, PD Haynes, G Teobaldi, The potential of imogolite nanotubes as (co-)photocatalysts : a linear-scaling density functional theory study , Journal of Physics-Condensed Matter 28 (7), (2016) 074003
- Elliott, Joshua D. and Poli, Emiliano and Scivetti, Ivan and Ratcliff, Laura E. and Andrinopoulos, Lampros and Dziedzic, Jacek and Hine, Nicholas D. M. and Mostofi, Arash A. and Skylaris, Chris-Kriton and Haynes, Peter D. and Teobaldi, Gilberto, Chemically Selective Alternatives to Photoferroelectrics for Polarization-Enhanced Photocatalysis: the Untapped Potential of Hybrid Inorganic Nanotubes, Advanced Science -, (2016) 1600153
- Gabriele Boschetto, Hong-Tao Xue, Jacek Dziedzic, Michal Krompiec, Chris-Kriton Skylaris, Effect of Polymerization Statistics on the Electronic Properties of Copolymers for Organic Photovoltaics, The Journal of Physical Chemistry C 121, (2017) 2529-2538
- J. Dziedzic, A. Bhandari, L. Anton, C. Peng, J.C. Womack, M. Famili, D. Kramer, and C.-K. Skylaris, Practical Approach to Large-Scale Electronic Structure Calculations in Electrolyte Solutions via Continuum-Embedded Linear-Scaling Density Functional Theory, J. Phys. Chem. C 124, (2020) 7860-7872
- A. Bhandari, L. Anton, J. Dziedzic, C. Peng, D. Kramer, and C.-K. Skylaris, Electronic structure calculations in electrolyte solutions: Methods for neutralization of extended charged interfaces, J. Chem. Phys 153, (2020) 124101-2 do 124101-12
- J.C.A. Prentice, J. Aarons, J.C. Womack, A.E.A. Allen, L. Andrinopoulos, L. Anton, R.A. Bell, A. Bhandari, G.A. Bramley, R.J. Charlton, R.J. Clements, D.J. Cole, G. Constantinescu, F. Corsetti, S.M.-M. Dubois, K.K.B. Duff, J.M. Escartín, A. Greco, Q. Hill, L.P. Lee, E. Linscott, D.D. O’Regan, M.J.S. Phipps, L.E. Ratcliff, Á. Ruiz Serrano, E.W. Tait, G. Teobaldi, V. Vitale, N. Yeung, T.J. Zuehlsdorff, J. Dziedzic, P.D. Haynes, N.D.M. Hine, A.A. Mostofi, M.C. Payne, and C.-K. Skylaris, The ONETEP linear-scaling density functional theory program, J. Chem. Phys 152, (2020) 174111-1 do 174111-36
- P. Kumar, Study and improvement of accuracy of implicit solvation in ab initio calculations., praca magisterska -, (2020) -
- R. Ali, Study and improvement of performance of linear-scaling Hartree-Fock exchange in ab initio calculations., praca magisterska -, (2020) -
- J. Dziedzic, J. C. Womack, R. Ali, and C.-K. Skylaris, Massively parallel, linear-scaling Hartree-Fock exchange and hybrid exchange-correlation functionals with plane-wave basis set accuracy, J. Chem. Phys 155, (2021) 224106-1 do 224106-26
- A. Bhandari, C. Peng, J. Dziedzic, L. Anton, J. R. Owen, D. Kramer, and C.-K. Skylaris, Electrochemistry from first-principles in the grand canonical ensemble, J. Chem. Phys 155, (2021) 024114-1 do 024114-14
- C. Peng, A. Bhandari, J. Dziedzic, J. R. Owen, C.-K. Skylaris, and D. Kramer, Mechanism of Li nucleation at graphite anodes and mitigation strategies, Journal of Materials Chemistry A 9, (2021) 16798-16804