Logowanie do System sprawozdań KDM

Badania nad właściwościami kryształów KHCO3 oraz KDCO3

Kierownik projektu: Przemysław Dopieralski

Uniwersytet Wrocławski

Wydział Chemii

Wrocław

Streszczenie projektu

Symulacje metoda dynamiki ab initio oraz dynamiki kwantowej Path Integrals przeprowadzono dla kryształu benzenu (oraz benzenu deuterowanego) dla szeregu różnych temperatur: 50K, 170K, 180K, 240K, 266K oraz 450K. Pierwsza publikacją ukazującą wpływ efektów kwantowych na dynamikę pierścienia aromatycznego (benzen) ukazała się w 2014 roku. Dalsze obliczenia dla kryształu benzenu deuterowanego są konieczne by wytłumaczyć nieoczekiwaną zmianę rozmiaru deuteru w stosunku do wodoru spowodowaną wzrostem temperatury. Wytłumaczenie temperaturowej zależności zmiany efektywnego rozmiaru deuteru i protonu i odwrócenie jej przy temperaturze 170K, na podstawie zgromadzonych danych jest jeszcze niemożliwe. Należy zwiększyć znacznie statystykę i przeprowadzić znacznie dłuższe symulacje. Projekt ten jest nadal kontynuowany i nowe podejścia do problemu są intensywnie testowane obliczeniowo. Należy zwrócić uwagę, że jest to pionierski projekt na skalę światową i jeszcze nikomu nie udało się ustanowić intefejsu pokazującego (tłumaczącego) obliczeniowo efekt obserwowany eksperymentalnie, stąd też nakład pracy jest olbrzymi i wymaga znacznie dłużego czasu niż skala roczna.

Publikacje

  1. P. Dopieralski, Z. Latajka, I. Olovsson, Proton distribution in KHCO3 from ab initio Molecular Dynamics simulation, Chem. Phys. Lett. 223, (2009) 476
  2. P. Dopieralski, Z. Latajka, I. Olovsson, Proton transfer dynamics in the (HCO3-)2 dimer of KHCO3 from Car-Parrinello and Path Integrals molecular dynamics calculations, , (2009)
  3. P. Dopieralski, C. L. Perrin, Z. Latajka, On the intramolecular hydrogen bond in solution. Car-Parrinello and Path Integrals Molecular Dynamics perspective, J. Chem. Theory Comput. 7, (2011) 3505
  4. P. Dopieralski, J. Ribas-Arino, D. Marx, Force-transformed Free Energy Surfaces and Trajectory Shooting Simulations Reveal the Mechano-stereochemistry of Cyclopropane Ring-opening Reactions, Angew. Chem. Int. Ed. 50, (2011) 7105
  5. O.V. Shishkin, P. Dopieralski, I.V. Omelchenko, L. Gorb, Z. Latajka, J. Leszczynski, Dynamical Non-Planarity of Benzene. Evidences from the Car-Parrinello Molecular Dynamics Study, J. Phys. Chem. Lett. 2, (2011) 2881
  6. P. Dopieralski, Z. Latajka, I. Olovsson, Proton transfer dynamics in crystaline maleic acid from molecular dynamics calculation, J. Chem. Theory Comput. 6, (2010) 1455
  7. O.V. Shyshkin, P. Dopieralski, G.V. Palamarchuk, Z. Latajka, Rotation around glycosidic bond as a driving force of proton transfer in protonated 2'-deoxyriboadenosine monophoshate (AMP), Chem. Phys. Lett. 490, (2010) 221
  8. P. Dopieralski, Z. Latajka, I. Olovsson, Proton transfer dynamics in the (HCO3-)2 dimer of KHCO3 from Car-Parrinello nad Path Integrals molecular dynamics calculations, Acat Cryst. B 66, (2010) 222
  9. P. Dopieralski, A. Burakowski, Z. Latajka, I. Olovsson, Hydration of NaHCO3, KHCO3, (HCO3-)2, HCO3- and CO32- from Molecular Dynamics Simulation and Speed of Sound Measurments, Chem. Phys. Lett. 507, (2011) 89
  10. P. Dopieralski, Z. Latajka, I. Olovsson, Proton distribution in KHCO3 from ab initio Molecular Dynamics simulation, Chem. Phys. Lett. 476, (2009) 223
  11. O.V. Shishkin, P. Dopieralski, I.V. Omelchenko, L. Gorb, Z. Latajka, J. Leszczynski, Entropy versus aromaticity in the conformational dynamics of aromatic rings, J. Mol. Model. n/a, (2012) n/a
  12. O.V. Shishkin, P. Dopieralski, I.V. Omelchenko, L. Gorb, Z. Latajka, J. Leszczynski, Entropy versus aromaticity in the conformational dynamics of aromatic rings, J. Mol. Model. 19, (2013) 4073-4077
  13. P. Dopieralski, J. Ribas-Arino, P. Anjukandi, M. Krupicka, J. Kiss, D. Marx, The Janus-faced role of external forces in mechanochemical disulfide bond cleavage, Nat. Chem. 5, (2013) 685-691
  14. P. Anjukandi, P. Dopieralski, J. Ribas-Arino, D. Marx, The Effect of Tensile Stress on the Conformational Free Energy Landscape of Disulfide Bonds, PLOS One 9, (2014) 10
  15. Ł. Walewski, P. Dopieralski, O.V. Shishkin, Z. Latajka, Quantum delocalization of benzene in the ring puckering coordinates, Int. J. Quantum. Chem. 114, (2014) 534
  16. P. Dopieralski, J. Ribas-Arino, P. Anjukandi, M. Krupicka, D. Marx, Force-Induced Reversal of Beta-Eliminations: Stressed Disulfide Bonds in Alkaline Solution, Angew. Chem. Int. Ed. 55, 1304-1308 (2016) 55, (2016) 1304-1308
  17. P. Dopieralski, J. Ribas?Arino, P. Anjukandi, M. Krupicka, D. Marx, Unexpected mechanochemical complexity in the mechanistic scenarios of disulfide bond reduction in alkaline solution, Nature Chemistry 9, (2017) 164-170

Centrum Informatyczne Trójmiejskiej Akademickiej Sieci Komputerowej
ul. G. Narutowicza 11/12, 80-233 Gdańsk   |   tel. 58-347-24-11
email: office@task.gda.pl   |   NIP: 584-020-35-93