Logowanie do System sprawozdań KDM
Badania nad właściwościami kryształów KHCO3 oraz KDCO3
Kierownik projektu: Przemysław Dopieralski
Uniwersytet Wrocławski
Wydział Chemii
Wrocław
Streszczenie projektu
Symulacje metoda dynamiki ab initio oraz dynamiki kwantowej Path Integrals przeprowadzono dla kryształu benzenu (oraz benzenu deuterowanego) dla szeregu różnych temperatur: 50K, 170K, 180K, 240K, 266K oraz 450K. Pierwsza publikacją ukazującą wpływ efektów kwantowych na dynamikę pierścienia aromatycznego (benzen) ukazała się w 2014 roku. Dalsze obliczenia dla kryształu benzenu deuterowanego są konieczne by wytłumaczyć nieoczekiwaną zmianę rozmiaru deuteru w stosunku do wodoru spowodowaną wzrostem temperatury. Wytłumaczenie temperaturowej zależności zmiany efektywnego rozmiaru deuteru i protonu i odwrócenie jej przy temperaturze 170K, na podstawie zgromadzonych danych jest jeszcze niemożliwe. Należy zwiększyć znacznie statystykę i przeprowadzić znacznie dłuższe symulacje. Projekt ten jest nadal kontynuowany i nowe podejścia do problemu są intensywnie testowane obliczeniowo. Należy zwrócić uwagę, że jest to pionierski projekt na skalę światową i jeszcze nikomu nie udało się ustanowić intefejsu pokazującego (tłumaczącego) obliczeniowo efekt obserwowany eksperymentalnie, stąd też nakład pracy jest olbrzymi i wymaga znacznie dłużego czasu niż skala roczna.
Publikacje
- P. Dopieralski, Z. Latajka, I. Olovsson, Proton distribution in KHCO3 from ab initio Molecular Dynamics simulation, Chem. Phys. Lett. 223, (2009) 476
- P. Dopieralski, Z. Latajka, I. Olovsson, Proton transfer dynamics in the (HCO3-)2 dimer of KHCO3 from Car-Parrinello and Path Integrals molecular dynamics calculations, , (2009)
- P. Dopieralski, C. L. Perrin, Z. Latajka, On the intramolecular hydrogen bond in solution. Car-Parrinello and Path Integrals Molecular Dynamics perspective, J. Chem. Theory Comput. 7, (2011) 3505
- P. Dopieralski, J. Ribas-Arino, D. Marx, Force-transformed Free Energy Surfaces and Trajectory Shooting Simulations Reveal the Mechano-stereochemistry of Cyclopropane Ring-opening Reactions, Angew. Chem. Int. Ed. 50, (2011) 7105
- O.V. Shishkin, P. Dopieralski, I.V. Omelchenko, L. Gorb, Z. Latajka, J. Leszczynski, Dynamical Non-Planarity of Benzene. Evidences from the Car-Parrinello Molecular Dynamics Study, J. Phys. Chem. Lett. 2, (2011) 2881
- P. Dopieralski, Z. Latajka, I. Olovsson, Proton transfer dynamics in crystaline maleic acid from molecular dynamics calculation, J. Chem. Theory Comput. 6, (2010) 1455
- O.V. Shyshkin, P. Dopieralski, G.V. Palamarchuk, Z. Latajka, Rotation around glycosidic bond as a driving force of proton transfer in protonated 2'-deoxyriboadenosine monophoshate (AMP), Chem. Phys. Lett. 490, (2010) 221
- P. Dopieralski, Z. Latajka, I. Olovsson, Proton transfer dynamics in the (HCO3-)2 dimer of KHCO3 from Car-Parrinello nad Path Integrals molecular dynamics calculations, Acat Cryst. B 66, (2010) 222
- P. Dopieralski, A. Burakowski, Z. Latajka, I. Olovsson, Hydration of NaHCO3, KHCO3, (HCO3-)2, HCO3- and CO32- from Molecular Dynamics Simulation and Speed of Sound Measurments, Chem. Phys. Lett. 507, (2011) 89
- P. Dopieralski, Z. Latajka, I. Olovsson, Proton distribution in KHCO3 from ab initio Molecular Dynamics simulation, Chem. Phys. Lett. 476, (2009) 223
- O.V. Shishkin, P. Dopieralski, I.V. Omelchenko, L. Gorb, Z. Latajka, J. Leszczynski, Entropy versus aromaticity in the conformational dynamics of aromatic rings, J. Mol. Model. n/a, (2012) n/a
- O.V. Shishkin, P. Dopieralski, I.V. Omelchenko, L. Gorb, Z. Latajka, J. Leszczynski, Entropy versus aromaticity in the conformational dynamics of aromatic rings, J. Mol. Model. 19, (2013) 4073-4077
- P. Dopieralski, J. Ribas-Arino, P. Anjukandi, M. Krupicka, J. Kiss, D. Marx, The Janus-faced role of external forces in mechanochemical disulfide bond cleavage, Nat. Chem. 5, (2013) 685-691
- P. Anjukandi, P. Dopieralski, J. Ribas-Arino, D. Marx, The Effect of Tensile Stress on the Conformational Free Energy Landscape of Disulfide Bonds, PLOS One 9, (2014) 10
- Ł. Walewski, P. Dopieralski, O.V. Shishkin, Z. Latajka, Quantum delocalization of benzene in the ring puckering coordinates, Int. J. Quantum. Chem. 114, (2014) 534
- P. Dopieralski, J. Ribas-Arino, P. Anjukandi, M. Krupicka, D. Marx, Force-Induced Reversal of Beta-Eliminations: Stressed Disulfide Bonds in Alkaline Solution, Angew. Chem. Int. Ed. 55, 1304-1308 (2016) 55, (2016) 1304-1308
- P. Dopieralski, J. Ribas?Arino, P. Anjukandi, M. Krupicka, D. Marx, Unexpected mechanochemical complexity in the mechanistic scenarios of disulfide bond reduction in alkaline solution, Nature Chemistry 9, (2017) 164-170
- M. Krupicka, P. Dopieralski, D. Marx, Unclicking the Click: Metal-Assisted Mechanochemical Cycloreversion of Triazoles is Possible, Angew. Chem. Int. Ed. 56, (2017) 7745-7749
- P. Dopieralski, J. Ribas-Arino, P. Anjukandi, M. Krupicka, D. Marx, Unexpected mechanochemical complexity in the mechanistic scenarios of disulfide bond reduction in alkaline solution, Nat. Chem. 9, (2017) 164-170
